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一氧化二氮穩(wěn)定同位素的大氣測量

更新時(shí)間:2021-09-13   點(diǎn)擊次數(shù):1978次

抽象的量分?jǐn)?shù)的精確測量,需要了解大氣中的一氧化二氮 (N2O)全球排放趨勢。站點(diǎn)特定的穩(wěn)定分析N2O 的同位素組成提供了一種區(qū)分排放源的方法。準(zhǔn)確參考的可用性已知 N2O 含量分?jǐn)?shù)和同位素組成的材料對于實(shí)現(xiàn)這些目標(biāo)至關(guān)重要。我們提出一氧化二氮?dú)怏w標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的開發(fā),用于支持大氣成分的測量和同位素比。不確定性針對世界計(jì)量組織全球大氣監(jiān)視網(wǎng) (WMO-GAW) 兼容性目標(biāo) 0.1 nmol mol?1和擴(kuò)展兼容性0.3 nmol mol?1 的目標(biāo), 用于大氣 N2O 測量在 325–335 nmol mol?1 的數(shù)量分?jǐn)?shù)范圍內(nèi)。我們也證明這些參考材料的量分?jǐn)?shù),和同位素比的穩(wěn)定性并提供表征用于分析的腔衰蕩光譜儀的研究的參考資料。

簡介一氧化二氮 (N2O) 是一種全球溫室氣體升溫潛能值約為碳的 265 倍二氧化碳 (CO2)(Myhre 等人,2013 年)。大氣量N2O 的比例以 ~ 0.36 % yr?1 的速度增加(氣象組織,2019b)。近對未受污染的對流層中 N2O 的測量值范圍為 325–335 nmol mol?1(氣象組織,2019a)。當(dāng)前數(shù)量分?jǐn)?shù)WMO (WMO,2020)。不斷增長的 N2O 研究領(lǐng)域側(cè)重于提高對全球 N2O 預(yù)算的了解。全面識別 N2O 源和匯以及需要每個(gè)人對全球 N2O 預(yù)算的貢獻(xiàn)N2O 減排研究(Lewicka-Szczebak 等人,2014 年)。

人為 N2O 被釋放到大氣中由于化肥的使用以及工業(yè)和燃燒過程的技術(shù)排放,主要通過土壤和海洋來源的多種反應(yīng)途徑(Snider 等等,2015 年; Kantnerová 等人,2019 年;豐田章男等,2017 年)。這些不同的來源排放出具有不同同位素組成的 N2O,可用作同位素特征或指紋識別(Denk 等人,2017 年)。多豐富的 N2O 同位素是 14N14N16O14N

14N18O,14N15N16O 和 15N14N16O。位點(diǎn)特異性同位素在中心顯示 15N 取代,alpha (α,14N15N16O)和終端 beta (β,15N14N16O) 職位。同位素豐度以 delta 表示法 (δ) 給出,并且表示為次要與主要的數(shù)量分?jǐn)?shù)比 (x)樣品中的同位素物種 (Rsample),相對于參考值(參考)。對于δ15N,同位素豐度標(biāo)度為AIR-N2,對于δ18O 它是 VSMOW(維也納標(biāo)準(zhǔn)平均值海洋水)(Toyoda 和 Yoshida,1999 年)。由于差異樣品和參考之間的同位素組成通常很小,delta 值通常以千分之一表示(‰)。


R =x15Nx14N (1)δ15N[‰] = RsampleRreference? 1

大氣 CO2 的同位素體量化已經(jīng)建立(Flores 等人,2017 年)。然而,量化N2O 同位素的分析證明了更大的分析挑戰(zhàn)

由于 (i) 大氣量分?jǐn)?shù)顯著降低;(ii) 由于難以應(yīng)用校正因子來解釋 15N 和 14N 的重新排列,因此在提供標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)同位素比質(zhì)譜 (IRMS) 的位置特異性方面存在分析困難在離子源內(nèi)(Mohn 等,2014);N2O同位素參考物質(zhì)具有明確的不確定性。


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